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南科大孫小衛(wèi)教授團(tuán)隊(duì)在Nature Nanotechnology發(fā)文評(píng)述文章–理解PeLED/QLED的取光問(wèn)題

編輯： 2024-08-06 13:54:41 瀏覽：848 來(lái)源：

目前，在鈣鈦礦發(fā)光二極管（PeLED）和量子點(diǎn)發(fā)光二級(jí)管（QLED）研究中存在一個(gè)困惑，即近期發(fā)表的前沿研究已經(jīng)遠(yuǎn)遠(yuǎn)突破了Ray optics的取光效率極限。主流解釋認(rèn)為是光子回收顯著提升了取光效率，甚至有觀點(diǎn)認(rèn)為利用光子回收可實(shí)現(xiàn)100%的取光效率。

近日，南方科技大學(xué)納米科學(xué)與應(yīng)用研究院執(zhí)行院長(zhǎng)、電子與電氣工程系教授孫小衛(wèi)及其團(tuán)隊(duì)、南科大電子系教授王愷在國(guó)際學(xué)術(shù)期刊Nature Nanotechnology發(fā)表題為“Competing light extraction strategies in perovskite light-emitting diodes”的文章。

該文以PeLED為例明確闡述了理論極限突破的原因，并否定了當(dāng)前過(guò)度夸大的光子回收效果。由于PeLED內(nèi)存在顯著的光子回收和微腔效應(yīng)，不應(yīng)繼續(xù)使用Ray optics模型評(píng)估取光效率，否則會(huì)嚴(yán)重高估的內(nèi)量子效率。而針對(duì)光子回收能夠帶來(lái)極高效率的觀點(diǎn)，文章指出光子回收策略在實(shí)踐中反而可能降低效率。因?yàn)樵摬呗誀奚宋⑶恍?yīng)，而微腔效應(yīng)恰恰是PeLED高效率的主要原因之一。該工作首次明確提出光子回收跟微腔效應(yīng)存在競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系，為PeLED取光效率優(yōu)化指明了道路，防止后續(xù)研究陷入誤區(qū)。由于量子點(diǎn)和鈣鈦礦材料類似，相比有機(jī)材料都有較大的折射率，此研究的結(jié)論也適用于QLED。

圖1 (a) 光子回收策略和 (b) 微腔策略的流程圖，顯示了各種效應(yīng)的相互關(guān)系。

由于鈣鈦礦材料斯托克斯位移較小，PeLED內(nèi)部存在再吸收和再發(fā)射現(xiàn)象，該現(xiàn)象使得被局限在波導(dǎo)模和基底的光子有機(jī)會(huì)被重新提取到外部，從而增強(qiáng)效率，這個(gè)過(guò)程稱為光子回收。光子回收潛在的效率增強(qiáng)作用為目前高效率的PeLED提供了理論支持。在此背景下，孫小衛(wèi)團(tuán)隊(duì)認(rèn)為光子回收并不能成為普遍的解釋，并提出光子回收跟微腔效應(yīng)存在競(jìng)爭(zhēng)關(guān)系。

在如圖1a所示的光子回收流程，每一輪回收中LEE獲得累加，但同時(shí)能量也會(huì)被重新分配到非輻射復(fù)合和寄生吸收，從而放大損耗。例如圖2d中的案例，當(dāng)內(nèi)量子效率（IQE）下降10%，效率就會(huì)衰減到原來(lái)的一半。另言之，光子回收策略對(duì)損耗非常敏感，想要通過(guò)增強(qiáng)光子回收來(lái)提升效率，需要同時(shí)滿足小斯托克斯位移、低寄生吸收、近100%的內(nèi)量子效率。然而這些完美條件在現(xiàn)實(shí)中難以實(shí)現(xiàn)，因此光子回收方案在實(shí)踐中并不一定能帶來(lái)有效增益。

圖2 (a) 發(fā)光層厚度跟再吸收率的關(guān)系 (b) 光子回收對(duì)效率提升的作用 (c) 寄生吸收對(duì)光子回收的影響 (d) 內(nèi)量子效率和寄生吸收對(duì)光子回收的影響 (e-f) 弱微腔和強(qiáng)微腔中效率的優(yōu)化 (g) 微腔中的不同方向的偶極子的珀塞爾系數(shù)分離，對(duì)外耦合效率和內(nèi)量子效率都有提升作用。

由于鈣鈦礦層的折射率往往比OLED中的有機(jī)發(fā)光材料更高，具有更強(qiáng)的微腔效應(yīng)，仿真結(jié)果（圖2ef）表明PeLED中外耦合效率嚴(yán)重依賴于微腔效應(yīng)。基于增強(qiáng)的微腔效應(yīng)，效率可以達(dá)到50%以上。然而在光子回收策略中增加發(fā)光層厚度會(huì)抑制微腔的形成（圖1b），導(dǎo)致微腔效應(yīng)和珀賽爾效應(yīng)的衰減，不利于效率的提升。

綜上，光子回收策略和微腔策略之間存在競(jìng)爭(zhēng)作用。光子回收需要滿足嚴(yán)格的前提條件才能有效地貢獻(xiàn)光子，且在此過(guò)程中會(huì)犧牲微腔效應(yīng)。因此光子回收策略在實(shí)踐中并不能保證效率提升，甚至可能降低效率。在大部分情況下應(yīng)優(yōu)先考慮微腔效應(yīng)。PeLED想要獲得效率突破，應(yīng)當(dāng)需要根據(jù)材料和器件的特性選擇匹配的取光策略，該研究指明了PeLED效率突破方向。

該研究工作第一作者為南方科技大學(xué)梅冠鼎博士，孫小衛(wèi)教授為唯一通訊作者，南方科技大學(xué)為唯一通訊單位。該研究工作得到了國(guó)家科技部、國(guó)家自然科學(xué)基金的支持。

論文鏈接：

https://www.nature.com/articles/s41565-024-01709-y